Soutenance de thèse de Coralie CARRIER

129I est rejeté de façon chronique et contrôlée par les usines de retraitement du combustible usé, notamment l’Usine Orano La Hague, dans l’environnement marin et dans l’atmosphère, il peut être réémis du compartiment marin vers le littoral par émission de gaz ou d’aérosol. L’objectif de cette thèse est donc de développer une nouvelle méthode d’analyse de l’iode 129 dans le but d’évaluer la réémission de l’iode du compartiment marin vers le littoral par émission de gaz ou d’aérosol au regard des rejets atmosphériques directs. Pour cela, deux préleveurs automatiques ont été installés sur la Plateforme Technique IRSN La Hague sous les vents dominants de l’usine de retraitement du combustible usé. Ils sont tous les deux reliés à un compteur proportionnel afin de mesurer 85Kr en temps réel. Cet isotope est rejeté en même temps que 129I par l’usine Orano La Hague, il peut donc servir de traceur. Les préleveurs automatiques sont composés de filtres pour piéger les aérosols, et de charbons pour piéger l’iode gazeux. Ils ont été sélectionnés après différents essais afin d’être compatibles avec la méthode d’analyse. Les difficultés lors de l’analyse de l’iode sont dues à son extrême volatilité et ses multiples degrés d’oxydation. L’extraction de l’iode de sa matrice par minéralisation acide a été développée et optimisée grâce à un plan d’expérience. Celle-ci est suivie par une purification par extraction en phase solide, développée et adaptée à une mesure directe par ICP-MS. Les caractéristiques physico-chimiques de l’iode pouvant induire des interférences non-spectrales comme les effets mémoires ou matrices, un milieu optimal de mesure a été développé pour s’en affranchir. De plus, l’ICP-MS pouvant présenter des interférents spectraux, l’interférence isobarique due au 129Xe+, présent comme impureté dans l’argon, a été éliminée grâce à un gaz de collision/réaction. La nouvelle méthode mise en place permet donc la mesure de l’iode 129 en direct ou après un traitement chimique. La limite de détection a été estimée à 11 mBq.L-1 pour une mesure directe et à 2 mBq après traitement chimique, ce qui est 10 fois inférieur aux méthodes actuelles.

129I is chronically released from spent fuel reprocessing plants in the marine environment, e.g. Orano La Hague, and in the atmosphere, it can be re-emitted from the marine compartment to the land by gas or aerosol emission. The objective of this PhD is the development of a new analysis method of iodine 129 in order to evaluate the re-emission of iodine from the marine compartment to the land by gas or aerosol emission. For this purpose, two automatic samplers have been installed on the IRSN La Hague Technical Platform. Both are connected to a proportional counter to monitor 85Kr activities. 129I and 85Kr are simultaneously released by the Orano La Hague reprocessing plant, so it can be used as a tracer. Automatic samplers are composed of filters to trap aerosols, and charcoals to trap gaseous iodine. They were selected after various tests in order to be compatible with the analysis method. The difficulty for the iodine analysis is due to its extreme volatility and its multiple degrees of oxidation. The extraction of iodine from its matrix by acid digestion was developed and optimized through a design of experiment. This is followed by a purification by solid phase extraction, developed and adapted to a direct measurement by ICP-MS. The physico-chemical characteristics of iodine can induce non-spectral interferences such as memory or matrix effects. An optimal measurement medium has been then developed to avoid them. Moreover, as ICP-MS can present spectral interferences, the isobaric interference due to 129Xe+, present as an impurity in argon, has been eliminated thanks to a collision/reaction gas. The newly developed method allows the measurement of iodine 129 directly or after a chemical treatment. The detection limit was estimated to be 11 mBq L-1 for direct measurement and 2 mBq after chemical treatment, which is 10 times lower than current methods.